Paven tok seg god tid da han gikk rundt i den midlertidige leiren Mavrovouni og hilste på barn og voksne.
Han poserte for selfier og ga tommelen opp til en gruppe afrikanske kvinner som sang en velkomstsang.
– Vær så snill, la oss stanse dette sivilisasjonens skipbrudd, sa paven om behandlingen av migranter og flyktninger.
Den greske presidenten Katerina Sakellaropoulou og EU-kommisjonens visepresident Margaritis Schinas var sammen med ham i Mavrovouni-leiren.
– Besøket hans er en velsignelse, sa asylsøkeren Rosette Leo fra Kongo, som bor i leiren. Hun sa at paven har stor innflytelse og kan påvirke folk til å se annerledes på flyktninger.
Også under migrantkrisen i 2016 dro paven på besøk til Lesvos. Den gang tok han med seg tre syriske flyktningfamilier tilbake til Roma etter et besøk i den omstridte flyktningleiren Moria. Senere er den blitt erstattet av Mavrovouni-leiren.
Senere søndag skulle Frans tilbake til Aten, der han også var dagen før.
Det forrige pavebesøket i Hellas før dette var mer enn 1.200 år tidligere, ifølge nyhetsbyrået AP. Helt siden den store splittelsen i 1054 har det vært et anstrengt forhold mellom Vatikanet og de ortodokse kirkene lenger øst.
Frans og Johannes Paul II har forsøkt å bidra til forsoning med sine besøk i Hellas, der et stort flertall av befolkningen er ortodokse kristne.
Søndag holdt Frans messe for rundt 2.500 mennesker i et konserthus i den greske hovedstaden.
